开发具有高活性和长期耐用性的低成本非贵金属基电催化剂对于可持续电化学能源技术的大规模实施至关重要。近年来，低成本、高性能的碳基单原子催化剂（SACs）的研究在锌空电池（ZAB）领域取得了巨大成就。目前，几乎所有已报道的碳基SACs通常都需要高温热解（通常为700-1100 ℃）含有金属盐和碳的前驱体，以实现单原子活性位点的构建，提高导电性和耐腐蚀性。然而，高温热解过程总是不可避免地导致不良的结构变化，甚至重建原有的前驱体结构，并且热解温度的微小变化会导致电催化活性的显著差异。此外，由于热力学不稳定的金属原子倾向于团聚，特别是在金属浓度相对较高的情况下，金属团簇的形成对结构-性能关系提出了很大的挑战，严重阻碍了对反应机理的理解。
近日，武占省教授团队在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（中科院一区，IF=7.1）期刊上发表题为“Construction of Covalent Organic Polymers with Single Cobalt Sites via a Pyrolysis-Free Strategy as a Bifunctional Oxygen Catalyst for Zinc−Air Batteries”的研究文章。这项工作中，通过非热解策略将高导电性多壁碳纳米管（CNT）与具有良好的液体可加工特性以及明确Co-N4-C结构的共价有机聚合物复合，从而制备出两种具有不同结构的钴基单原子催化剂。得到的催化剂在保持原子结构精确可控性的同时提高了导电性。结果，Co-BDTA-COP@CNT表现出了低的氧电极活性参数ΔE（0.810 V)。利用Co-BDTA-COP@CNT作为阴极催化剂，组装的ZAB的峰值功率密度高达164 mW cm-2，显示出优越的长期耐用性。DFT计算表明，长链醛基的引入能够改善Co活性位点的电子结构，从而提高氧电催化性能。该文章通讯作者为我院武占省教授和青年教师杨博龙，js金沙3983总站为唯一通讯单位。
（撰稿：杨博龙 审核：武占省）
【文章链接】https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.5c02043
